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IM电竞平台首页_清华大学深圳国际研究生院吕伟副研究员团队InfoMat:快速预钠化实现石墨烯负极的高效率、高倍率储钠2021-09-16

作者: IM电竞平台首页

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钠离子电池因钠资本丰硕度高、本钱低等优势而备受学术界与财产界存眷。跟着宁德时期在2021年7月推出第一代钠离子电池,钠离子电池逐步从理论走向适用。虽然如斯,比拟在贸易化的锂离子电池,钠离子电池能量密度依然较低且快充机能有限,特殊是负极材料欠缺快速脱嵌钠离子的能力。经常使用的硬碳材料具有较高的比容量和较好的轮回不变性,但盘曲而复杂的孔道布局限制了钠离子的快速嵌入脱出。提高碳材料的比概况积和孔隙率固然可觉得钠离子供给年夜量输运通道与丰硕的储钠位点,可是加重了电解液分化等副反映,从而致使初次库伦效力低和轮回不变性差等问题。是以,开辟兼具高首效、杰出快充能力和轮回不变性的碳负极材料是钠离子电池范畴的主要研究标的目的。

预钠化是一种提高钠离子电池负极初次库伦效力的有用策略,为上述问题供给领会决之道,但是此前报导的电化学和化学预钠化法工艺较为繁琐且耗时长,并且没法按捺电解液在碳概况的分化副反映,晦气在晋升钠离子电池的长轮回不变性。针对上述问题,清华年夜学深圳国际研究生院吕伟副研究员团队与天津年夜学杨全红传授团队合作,以还原氧化石墨烯(rGO)作为一种高倍率但低首效的模子碳材料,提出了一种以消融在乙二醇二甲醚(DME)中的萘钠(Na-Nt)作为预钠化剂的快速预钠化方式,在10 s之内实现了rGO的预钠化,将其初次库伦效力从78.0%晋升至96.8%。在预钠化进程中,DME和钠离子的共同物在rGO概况分化构成以烷基碳酸钠和聚醚等产品为主的人工SEI,有用避免了电解液的延续分化和钠离子不成逆耗损。颠末预钠化后的rGO改变为一种具有适用潜力的高倍率钠离子电池负极材料,在5 A g-1的年夜电流下比容量到达约200 mAh g-1,同时也具有杰出的轮回不变性,0.5 A g-1电流密度下1000次轮回后容量连结率达68.4%。这类化学预钠法操作简单、反映敏捷且易在实现,具有必然的范围化利用前景,为高倍率钠离子电池碳负极的开辟和利用供给了新的思绪。

该工作在InfoMat杂志以题为“Ultrafast presodiation of graphene anodes for high-efficiency and high-rate sodium-ion storage”在线颁发(DOI: 10.1002/inf2.12242)。

我们摘取了文章里的几部门重点给大师做个介绍:

1. 预钠化进程和预钠化后石墨烯的布局和构成转变

预钠化溶液的制备进程为将0.5 M萘(Nt)消融在DME中,再在此中插手金属钠,具有较强电负性的萘(Nt)从钠中取得电子构成Nt-Na化合物(图1A),溶液由透明变成深绿色,经由过程将rGO直接浸泡在预钠化溶液中便可完成预钠化进程。跟着rGO预钠化时候的耽误,预钠化的rGO(P-rGO)负极开路电压逐步降落,初次库伦效力不竭上升。颠末10秒预钠化的样品初次库伦效力可到达96.8%(图1B),作者发现P-rGO概况有平均的钠元素散布(图1C),而且层间距变年夜(图1D-F),申明钠离子插入了石墨烯片层的层间。因为DME和钠离子的共同物在rGO概况构成副反映产品,P-rGO的概况也更加粗拙(图1H和图1I)。

图1 (A)0.5 M萘钠溶液和0.5 M萘溶液的拉曼光谱;(B)分歧预钠化时候后rGO电极的开路电压和初次库伦效力;(C)P-rGO概况的元素散布谱;(D)P-rGO和rGO的X射线衍射图谱;(E)rGO和(F)P-rGO的透射电镜图;(G)rGO和P-rGO的拉曼光谱;(H)rGO和(I)P-rGO的扫描电镜图。

2. 预钠化石墨烯的概况化学阐发

作者经由过程对照P-rGO和rGO的X射线光电子能谱数据,发现P-rGO概况氧含量(19.9 at%)和钠含量(8.5 at%)更高,申明P-rGO概况有DME和钠离子的共同物分化发生的副产品(图2A)。进一步阐发O 1s和Na 1s的邃密谱和红外光谱(图2B-F),可以不雅察到NaCx、烷基碳酸钠、羧酸钠和聚醚等产品的旌旗灯号,这些分化产品可以起到人工SEI的感化,反对石墨烯和电解液的直接接触,按捺不成逆的电解液副反映。

图2 rGO和P-rGO的X射线光电子能谱(A)原子百分比;(B)O 1s谱;(C)含氧官能团占比;(D)Na 1s谱;(E)C 1s谱;(F)rGO和P-rGO的红外光谱。

3. 预钠化石墨烯负极的电化学机能

P-rGO作为钠离子电池负极的初次库伦效力由预钠化前的78.0%晋升至96.8%(图3A)。从图3B中可以看到,P-rGO的在0.4 V~1.0 V和0.85 V的不成逆还原峰削弱,20圈轮回后P-rGO的界面阻抗和电荷转移阻抗进一步下降(图3C),申明电解液分化的副反映年夜幅削减。操纵分歧扫速的轮回伏安法计较离子分散系数(图3D和3E),成果注解P-rGO中钠离子的分散系数较着提高。是以,P-rGO表示出杰出的倍任性能和杰出的轮回不变性,在5 A g-1的年夜电流下仍有约200 mAh g-1的比容量(图3F),0.5 A g-1电流密度下1000次轮回后容量连结率到达68.4%(图3G)。

图3 (A)rGO和P-rGO负极的首圈充放电曲线;(B)rGO和P-rGO负极的首两圈轮回伏安曲线;(C)rGO和P-rGO负极颠末20圈轮回后的电化学阻抗谱;(D)和(E)rGO和P-rGO负极在分歧扫速下的轮回伏安曲线;(F)rGO和P-rGO负极的倍任性能;(G)rGO和P-rGO负极的长轮回机能。

4. 预钠化石墨烯负极轮回后的概况描摹和SEI成份阐发

作者进一步阐发了P-rGO负极轮回后的概况描摹和SEI组分。未经预钠化处置的rGO负极轮回后概况较为粗拙,笼盖着一层较厚的SEI,而P-rGO负极概况的SEI更致密和平均(图4A和4B)。对照轮回后的X射线光电子能谱(图4C~4E),可以看到rGO负极概况的SEI中含有更多的C=O组分,申明电解液在rGO概况溶剂分化所发生的有机组分(如烷基碳酸钠)较多,晦气在钠离子传输,而P-rGO概况的SEI含有较多的Na2O等无机组分,有益在钠离子的快速分散,申明P-rGO概况的人工SEI有用削减了电解液中溶剂的分化。上述成果注解预钠化进程中发生的人工SEI有用按捺了电解液分化,从而实现轮回不变性和倍任性能的晋升。

图4 电化学轮回后(A)rGO和(B)P-rGO的扫描电镜图;(C)X射线光电子能谱原子百分比;X射线光电子能谱(D)O 1s谱;(E)Na 1s谱;(F)F 1s谱。

小我介绍

吕伟,清华年夜学深圳国际研究生院副研究员,首要从事碳基材料的界面组装制备和电化学储能利用的研究,在Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Energy Environ. Sci.等刊物颁发论文180余篇,他引12000余次。入选科睿唯安高被引学者;主持国度优异青年科学基金和科技部国际合作重点专项等项目。获国度手艺发现二等奖(排名第六)、天津市天然科学一等奖(排名第二)、The Brian Kelly Award、Reaxys PhD Prize Finalist;担负InfoMat、Chinese Chemical Letters杂志青年编委、《无机盐工业》杂志青年编委副主任委员。

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